近年来,能源危机和温室效应日益严重,已成为世界两大难题。光催化作为一种绿色环保的技术,可以直接把CO2转化成社会所需求的高附加值燃料,从而成为解决这世界两大难题的有效途径之一。然而,如何有效利用太阳光中的可见光,在常温、常压下直接还原低浓度的CO2为成分较单一的高附加值燃料,成为了光催化CO2还原领域的一大挑战。同时,开发新型层状光催化材料并从原子层面优化表面活性位点用于低浓度CO2转化极具挑战。因此,对CO2转化层状光催化剂的表面改性及原子级调控具有重要科学意义。
图1. DFT理论计算催化活性表征
BAT365唯一官网碳中和研究院肖遥团队通过水热辅助表面硫化策略合成了的硫化改性[Bi2O2]2+层硅酸氧铋光催化剂 (S-BOSO),以期获得高效的低浓度CO2还原性能。实验表征结合理论计算从原子层面证明了表面硫化改性的硅酸氧铋纳米片具有电荷富集的铋位点,扩宽了可见光谱吸收,提高了电荷转移效率并构造出丰富的表面活性位。该工作有望推动低浓度CO2还原光催化材料的设计,以实现更广泛的应用。S-BOSO催化性能的提升主要来自于以下三个方面:(1)扩宽的可见光吸收范围;(2)增强的光生载流子分离效率;(3)电荷富集的Bi位点降低了CO2还原反应速率限制步的能垒。该研究为设计具有高活性无机半导体CO2还原光催化剂提供了新思路,也为低浓度CO2转化及太阳燃料光催化剂的设计提供了重要参考。
该成果以“Atomic-level insight of sulfidation-engineered Aurivillius-related Bi2O2SiO3 nanosheets enabling visible light low-concentration CO2 conversion”为题发表在高水平期刊Carbon Energy(IF: 21.556)。湖北师范大学王楷副教授为第一作者,我校肖遥瓯江特聘教授与武汉理工大学张高科教授为该论文共同通讯作者。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cey2.264